Yako Katsuragi adalah seorang detektif sekolah menengah yang diakui, yang, meskipun usianya masih muda, telah menyelesaikan banyak kasus. Bahkan, tampaknya tidak ada kasus yang tidak bisa dia selesaikan, atau pelakunya yang lolos dari keadilan. Tetapi di balik tembok-tembok agen detektifnya terdapat rahasia untuk keterampilan penyelesaian kejahatannya yang produktif: kasus-kasus tersebut sebenarnya diselesaikan oleh asistennya, Neuro Nougami. Namun, menyebut Neuro pria biasa tidak akan benar. Pada kenyataannya, dia adalah iblis, yang datang ke dunia manusia untuk mencari misteri pamungkas, setelah memecahkan setiap misteri di dunia iblis. Dengan Yako sebagai wakilnya, ia menikmati energi negatif yang dilepaskan oleh manusia ketika mereka melakukan kejahatan. Karena itu, ia berjanji untuk membantu Yako memecahkan misteri kematian ayahnya. Tetapi untuk melakukannya, ia harus menghindari terlalu banyak perhatian pada dirinya sendiri, itulah sebabnya Yako memainkan peran sebagai detektif .ajin Tantei Nougami Neuro mengikuti duo yang tidak biasa ini karena mereka menyelesaikan kasus demi kasus untuk memuaskan nafsu makan Neuro yang penuh nafsu dan pencarian putus asa Yako untuk mencari kebenaran kematian ayahnya.