Sejak dia masih kecil, Tomoki Sakurai selalu terbangun dengan air mata setelah mimpi malaikat. Teman masa kecilnya Sohara Mitsuki khawatir tentang hal ini dan memutuskan untuk mencari bantuan Eishirou Sugata, seorang maniak langit yang eksentrik. Dia menyimpulkan bahwa mimpi Tomoki tidak diragukan lagi terhubung dengan apa yang dikenal sebagai Dunia Baru, anomali mengambang yang gagal dipahami oleh para ilmuwan. Merekrut anggota pertama New World Discovery Club, Eishirou menjadwalkan waktu untuk bertemu untuk mengamati misteri di langit. Hari itu, kehidupan damai Tomoki berubah selamanya ketika seorang gadis aneh jatuh dari langit dan mulai memanggilnya tuan. Sora no Otoshimono mengikuti kegiatan harian New World Discovery Club ketika mereka mulai belajar lebih banyak tentang Angeloids yang telah tiba di Bumi.